近年來(lái),我國(guó)夏季臭氧污染日趨嚴(yán)重,這些臭氧從何而來(lái)?記者關(guān)注到,日前,北京大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院陸克定研究員、張遠(yuǎn)航院士團(tuán)隊(duì)的一項(xiàng)研究表明:中國(guó)東部地區(qū)的夏季人為活動(dòng)(如生物質(zhì)燃燒等)排放了大量的單萜烯(C10H16),并在城市群典型的高NOx條件下顯著增強(qiáng)了臭氧生成。
在此前的認(rèn)知中,單萜烯是植物排放的主要揮發(fā)性有機(jī)物(VOC)之一,它對(duì)氣溶膠生成、成云過(guò)程等有重要影響,并可進(jìn)而影響全球氣候變化。但傳統(tǒng)研究通常不關(guān)注單萜烯對(duì)臭氧污染的貢獻(xiàn),團(tuán)隊(duì)解釋原因有兩個(gè):一是其排放集中在森林地區(qū)——典型的低NOx環(huán)境下,形成臭氧的作用受到限制;二是單萜烯與臭氧快速反應(yīng),還可能消耗臭氧。
然而,最新研究顯示,如下圖所示,在城市群典型的高NOx條件下,單萜烯的氧化反應(yīng)卻能夠顯著提高大氣臭氧水平。
森林低NOx環(huán)境(左)和城市高NOx環(huán)境(右)下,單萜烯氧化產(chǎn)生不同結(jié)果
研究觀測(cè)發(fā)現(xiàn),中國(guó)東部存在較高濃度大氣單萜烯,以及快速的單萜烯氧化。
研究在外場(chǎng)綜合觀測(cè)實(shí)驗(yàn)(2018年5-6月,中國(guó)泰州)中發(fā)現(xiàn)單萜烯濃度水平相對(duì)較高,日間平均值為0.37ppb;同期觀測(cè)到的大氣氧化劑濃度也處在高位;單萜烯氧化速率日間均值達(dá)到0.83ppb/h,超過(guò)了傳統(tǒng)主導(dǎo)臭氧生成的生物源VOC——異戊二烯的氧化速率(0.75ppb/h)。
這些高濃度單萜烯的來(lái)自哪里?研究揭示出,其來(lái)自人為生物質(zhì)燃燒。
團(tuán)隊(duì)指出,觀測(cè)到的高濃度單萜烯無(wú)法由我國(guó)東部地區(qū)的植被排放所解釋,必然還有其他來(lái)源。研究基于夜間單萜烯和CO(生物質(zhì)燃燒的示蹤劑)相關(guān)分析發(fā)現(xiàn),兩者具有較好的正相關(guān),表明兩者可能高度同源;基于比值法獲取的單萜烯排放因子與實(shí)驗(yàn)室報(bào)道的生物質(zhì)燃燒排放因子可比。由此綜合推斷:觀測(cè)發(fā)現(xiàn)的高濃度單萜烯主要來(lái)自于生物質(zhì)燃燒活動(dòng)。
此次研究使用基于觀測(cè)的模型,定量揭示了單萜烯氧化對(duì)臭氧生成的貢獻(xiàn)。通過(guò)比較有無(wú)單萜烯模擬情景下臭氧的生成,發(fā)現(xiàn)白天單萜烯氧化能額外增加4ppb臭氧凈生成,約占白天臭氧總生成的6%。其中人為源和生物源排放的單萜烯分別貢獻(xiàn)了89%和11%,體現(xiàn)出人為源排放單萜烯的主導(dǎo)貢獻(xiàn)。
由于人為源單萜烯和NO高值同時(shí)出現(xiàn)在上午,因此更有利于臭氧的生成。若聚焦到其中一個(gè)強(qiáng)單萜烯排放過(guò)程,單萜烯對(duì)日間臭氧凈生成的增加量可達(dá)8.9 ppb,貢獻(xiàn)占比可達(dá)13%,人為源單萜烯對(duì)臭氧生成的貢獻(xiàn)十分顯著。
研究還指出,與全球其它地區(qū)進(jìn)行對(duì)比分析發(fā)現(xiàn),在典型的溫帶森林和熱帶雨林地區(qū),由于NOx濃度很低,單帖烯的排放對(duì)臭氧產(chǎn)生的貢獻(xiàn)可以忽略或者表現(xiàn)為臭氧的匯;在發(fā)展中若干城市地區(qū),也有較高單萜烯觀測(cè)結(jié)果的報(bào)道,使用本研究框架進(jìn)行分析測(cè)算,在印度德里等城市地區(qū)單萜烯排放對(duì)于臭氧產(chǎn)生的貢獻(xiàn)更高可達(dá)10%左右,值得進(jìn)一步關(guān)注。
研究團(tuán)隊(duì)在闡述啟示時(shí)表示,當(dāng)前全球針對(duì)臭氧污染控制制定的人為源VOC減排策略均未考慮人為源單萜烯排放的管控。而此研究說(shuō)明,如果考慮人為源單萜烯排放對(duì)臭氧的影響,我國(guó)以及其它發(fā)展中城市臭氧污染控制可能比預(yù)期的更具挑戰(zhàn)性。鑒于單萜烯對(duì)大氣氣溶膠形成也有潛在重要貢獻(xiàn),控制人為源單萜烯排放可能是開(kāi)展臭氧和PM2.5污染協(xié)同控制的重要途徑之一。建議下一步研究急需開(kāi)展人為源單萜烯排放通量和排放因子等研究,建立人為源單萜烯排放清單以支持區(qū)域大氣污染防治的精準(zhǔn)施策。
據(jù)悉,上述成果發(fā)表于《科學(xué)評(píng)論》(National Science Review,NSR),為我國(guó)夏季城市群區(qū)域臭氧污染提供了新的認(rèn)識(shí),對(duì)于全球其它城市地區(qū)夏季臭氧污染的形成機(jī)制研究也具有重要意義。
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